研究背景
开发具有高本征活性与耐久性的稀土单原子催化剂，以促进氧还原反应，是实现高性能铝空气电池的关键技术挑战。当前研究主要集中于铁基催化剂，铁基催化剂在氧还原反应过程中易发生芬顿反应导致失效。相较之下，稀土单原子催化剂展现出了对芬顿反应的强抗性。
研究亮点
⭐通过低配位设计与二次配位球的远程电子调制，成功优化了Gd SA位点的局部结构，显著提高了ORR动力学性能与催化效率。
⭐ P元素的掺杂增强了Gd位点的亲氧性，从而大大提高了电催化效率。
⭐ 空心碳球超薄外壳的设计不仅充分了嵌入的Gd位点，还保证了电解质顺利进入内腔。
⭐催化剂的多孔结构与高导电性促进了电催化过程中的质量与电子传递。在碱性介质中，所得到的催化剂展示了优秀的可逆氧催化性能，ORR的半波电位为0.895V，且组装的铝空气电池展现了出色的性能与放电耐久性。
图文导读
图示说明
图1. 密度泛函理论(DFT)计算结果示意图
展示了Gd-N3-P6构型的优势，Gd@N-HC与Gd@N/P-HC的结构优化图，以及Gd@N/P-HC电催化剂的合成策略。
图2. Gd@N/P-HC电催化剂的形貌与结构分析图
展现了Gd@N/P-HC的SEM、TEM图像以及AC-HAADF-STEM确认金属钆以单原子形式存在的证明。
电化学性能与电池性能数据图
图3至图6. 数据图表与曲线图
展示了Gd@N/P-HC电催化剂的ORR性能、塔菲尔图、电池性能、功率密度、放电耐久性等关键数据与曲线。
研究总结
本研究设计并开发了具有独特配位结构的Gd-N3-P6活性位点，该配置通过DFT计算验证了其优异的ORR催化效率与电池性能。该研究为稀土基单原子材料的配位工程提供了重要指导，有望在未来推动能量转换与存储设备的进步。
文献信息
，， 徐巧玲，张世景，堂， 胡广志. 氧亲和性低配位Gd-N3单原子位点，辅以P增强的第二配位层，用于高性能铝-空气电池。 先进功能材料, 2024, 2413134. DOI: 10.1002/adfm.202413134